A Biblioteca da Sociedade Martins Sarmento dispõe de perto de cem mil volumes, destacando-se o fundo de livro antigo, de dimensão e qualidade excepcionais, e o Fundo Local, que integra praticamente tudo o que se tem publicado em Guimarães, sobre Guimarães ou de autores vimaranenses, para além de importantes fundos especializados em áreas como a história, a arqueologia, a etnografia, a medicina, o direito, a religião. Dispõe ainda de uma vastíssima colecção de revistas científicas, nacionais e estrangeiras.
A hemeroteca da SMS integra as colecções dos jornais editados em Guimarães desde 1822.

No arquivo documental da Sociedade Martins Sarmento estão depositadas cerca de trinta mil peças, sendo as mais antigas do século XII, com realce para uma importante colecção de pergaminhos e para o Foral de Guimarães de 1507, para além dos espólios de diversos investigadores e escritores (Martins Sarmento, Abade de Tagilde, Albano Belino, João de Meira, João Lopes de Faria, etc.).